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Samsung-typisch kommt auf dem Galaxy Note 10.1 nicht das nackte Android 4.0 (Ice Cream Sandwich), sondern Googles Betriebssystem in Kombination mit der Benutzeroberfläche TouchWiz zum Einsatz. Praktisch lässt sich das Tablet damit zwar weitgehend wie jedes andere Android 4.0-Gerät bedienen, das Erscheinungsbild unterscheidet sich allerdings doch etwas.
Wie gewohnt gibt es fünf Home-Screens, zwischen denen schnell durch seitliches Wischen über den Bildschirm gewechselt werden kann. Der zentrale Screen ermöglicht den direkten Zugriff auf die wichtigsten Anwendungen wie den Browser und Googles Play Store. Zusätzlich zum Google-Dienst gibt es aber auch die Möglichkeit, Content von Samsung zu erwerben - nämlich über die zentral angeordneten Hubs für Spiele, Filme und Musik. Samsung versucht auf diesem Weg nicht mehr nur an der Hardware, sondern auch am Content zu verdienen. Das sorgt zwar für mehr Auswahl und Konkurrenz, allerdings ist die Suche nach interessantem Inhalt natürlich auch aufwendiger, wenn man nicht mehr nur Google Play, sondern auch noch die Samsung Hubs abgrasen möchte.
Weitere relevante Apps sind über einen zweiten Home-Screen zugänglich. Hier finden sich vor allem Android-typische Anwendungen wie die Kamera- und Youtube-App. Auch das Polaris Office-Paket ist vorinstalliert.